Después de haberse convertido de nuevo en el Intersect, Chuck intentará convertirse en un super espía sometiéndose a un intenso entrenamiento bajo la vigilancia de la General Beckman. Sin embargo, sus emociones no dejan de interferir con el funcionamiento del Intersect, de modo que la general decide prescindir de él.
El ser echado, unido a que ha perdido definitivamente a Sarah cuando meses atrás decidió convertirse en espía en vez de huir con ella, provoca que Chuck caiga en un profundo estado de apatía y que dedique sus horas a dormir y a comer bolitas de queso.
Cuando se entera de la próxima misión de Sarah y Casey, decide unirse por su cuenta y ser así readmitido como espía.
3x02 Chuck vs. The Three Words
El equipo “Bartowski” deberá ayudar a la agente Karina (capítulo 5 – temporada 1) a recuperar un arma que está en poder de un peligroso traficante. Karina, a medio de tapadera, se ha convertido en la prometida de dicho criminal. El grupo debe colarse en la fiesta de compromiso de su compañera y acceder así a la habitación donde se encuentra el maletín. Chuck hace uso de sus habilidades para no activar los numerosos láser que protegen el arma, sin embargo cuando ya está a punto de salir, la puerta se cierra activándose un gas venenoso.
Creyendo que va a morir, Chuck suelta un discurso a Sarah explicándole porque no huyó con ella meses atrás optando por convertirse en espía. Sin embargo la agente Walker no puede oírle ya que se encuentra intentando localizar la llave que cierra el gas de la habitación.
Al término de la misión, Karina se despide de Sarah haciéndole un pequeño obsequio: un usb con la grabación de todo lo que dijo Chuck cuando estaba atrapado en la habitación del gas, captado por las cámaras de seguridad.
Chuck vs. The the Ángel de la Muerte
El equipo debe hacerse cargo de la seguridad y protección de un dictador comunista que se encuentra en la ciudad, pero de forma encubierta. A pesar de la reticencia de Chuck, los agentes deciden utilizar a Devon para acercarse a su objetivo, pues éste le ha tratado en el hospital salvándole la vida y siendo invitado en gratitud a una gala privada. Chuck y Sarah acompañan a Devon y a Ellie a dicha gala y logran identificar al asesino, que logra huir.
Sin embargo, el homicida consigue infiltrarse en casa del dictador e inyectar una sustancia mortífera en uno de sus habanos. Devon recibe un mensaje para que acuda en su auxilio inmediatamente, y Chuck y Sarah lo acompañan con sendos uniformes de médicos y enfermera respectivamente.
El asesino, que nuevamente ha fallado, irá esta vez en busca de Devon haciéndose pasar por paciente y esperándolo con una inyección letal.
